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光催化技术是解决能源危机和环境污染的有效途径,石墨相氮化碳(g-C3N4)被认为是一种有前途的光催化材料,但高载流子复合率严重限制了其光催化活性,通过构建核壳结构形成紧密且大面积接触的异质结,可有效促进光生载流子的分离效率。基于此,研究核壳结构的g-C3N4基异质结成为热点,通过介绍核壳结构的主要功能及核壳结构材料的应用,阐述g-C3N4基核壳异质结光催化剂的性能和优势,重点讨论g-C3N4基核壳异质结的构筑策略,包括水/溶剂热法、超声辅助自组装法、热处理法,并归纳总结合成过程中g-C3N4的生长机制,分析g-C3N4基核壳异质结光催化材料面临的挑战及未来发展方向,旨在为新型高效g-C3N4基核壳异质结光催化材料的设计与开发提供有益参考。
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以吡咯为氮源,通过水热-冷冻干燥法制备易回收的氮掺杂还原氧化石墨烯泡沫(nitrogen doped reduced graphene oxide foam,N-RGF),并用于活化过二硫酸盐(peroxodisulfate,PDS)去除双酚A(bisphenol A,BPA)。利用扫描电子显微镜、X射线衍射、光电子能谱、傅里叶变换红外光谱、BET比表面积和热重分析等技术对材料的结构进行表征和分析,探究溶解性有机质和无机离子对材料性能的影响。结果表明,以吡咯为氮源制备的N-RGF材料具有孔道较小且分布均匀(2~3.5 μm)、比表面积大(90.029 m2/g)、孔体积大(0.541 7 cm3/g)、石墨相氮含量高(4.3%)和弹性好等优点。N-RGF活化PDS降解BPA的动力学速率常数(0.008 35 min-1)是RGF(0.001 42 min-1)的5.88倍,且水中溶解性有机质和无机离子对N-RGF活化PDS降解BPA基本没有影响。活性物种捕获实验和电子顺磁共振检测结果显示单线态氧(1O2)是N-RGF活化PDS降解BPA的主要活性物种。SPE-UHPLC-MS(solid phase extraction combined with ultra-high-performance liquid chromatography-mass spectrometry)中间体检测结果显示有10个中间体,提出了可能的降解途径,且通过MCF-7细胞活力测试发现降解过程产物的雌激素活性基本消除。
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以N'-(2-氰基-4-碘苯基)-N,N-二甲基甲脒和靛红为起始原料,N'-(2-氰基-4-碘苯基)-N,N-二甲基甲脒先与芳胺发生Dimroth重排,再进行Suzuki偶联生成化合物4a~4c;靛红经1-位取代、3-位成腙生成化合物7a~7c;最后经化合物4a~4c和7a~7c之间的亲核加成,合成了9个新型N-取代的靛红杂合喹唑啉类化合物8a~8i。利用核磁共振、红外光谱和高分辨质谱对目标化合物进行表征,并以SW480、A431、NCI-H1975和A549人肿瘤细胞为受试细胞,采用MTT法对9个目标化合物的抗肿瘤活性进行评价。结果表明:大部分化合物均具有较强的肿瘤细胞增殖抑制作用,其中化合物8a、8b、8e、8g对4种受试细胞均具有良好的生长抑制作用,优于阳性对照拉帕替尼和吉非替尼。可见,当在喹唑啉单元4-位引入3-乙炔基苯氨基时,对肿瘤细胞的增殖抑制活性较好;当引入3-氯-4-氟苯氨基和3-氯-4-(3-氟苄氧基)苯氨基时,对肿瘤细胞的增殖抑制活性次之。当靛红单元5-位无取代基或被F取代时,对肿瘤细胞的增殖抑制活性较好;当被Cl取代时,对肿瘤细胞的增殖抑制活性较差。
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采用高温改性钢渣活化过硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)降解甲基橙(methyl orange,MO)和苯酚(phenol,AR)。考察了改性钢渣投加量、PMS浓度、初始pH值、反应温度对MO 和AR降解效果的影响。在改性钢渣质量浓度为9.0 g/L、PMS物质的量浓度为12.0 mmol/L、初始pH值为7.0、反应温度为25 ℃的条件下,反应90 min,30 mg/L MO和15 mg/L AR的降解率分别达到90.5%和100%。材料表征分析结果表明,高温改性钢渣比表面积增大、孔隙率高、催化氧化PMS性能好,且重复利用仍有较好的原位恢复性能。自由基淬灭和电子顺磁共振波谱实验说明,高温改性钢渣/PMS反应体系存在非自由基(1O2)和自由基( ·和·OH),发挥了碱活化PMS和铁氧化物活化PMS的共同作用,最终将MO和AR降解为小分子物质。
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侧流层析分析(lateral flow assay,LFA)具有操作简单、成本低等优点,在致病菌检测领域应用前景广阔,但以胶体金为标记的LFA比色分析灵敏度较低。基于此,通过合成万古霉素修饰的Fe3O4@MOF@PtPd作为磁分离/纳米酶双功能信号探针,并与金黄色葡萄球菌适配体(aptamer,Apt)相结合,实现了夹心模式的LFA检测。在最优条件下,该LFA传感器可以实现对金黄色葡萄球菌的检测,其线性范围为10~100 000 CFU/mL,检测限为2 CFU/mL;该试纸条对牛奶中所添加金黄色葡萄球菌的所得回收率为96.9%~103.4%。研究结果反映出该LFA传感器具有灵敏度高、操作简便的优点;同时,其具有通用性,仅通过更换适配体就能应用于其他革兰氏阳性菌的检测。
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表面增强拉曼可作为单细胞氧化损伤的一种检测手段。以铜离子诱导的细胞氧化损伤为模型、以表面增强拉曼光谱为检测手段,建立了用以表征细胞损伤的拉曼光谱方法。通过制备经多肽修饰的金纳米花作为拉曼增强基底,使其能够进入细胞并达到信号增强的效果。利用CCK-8细胞毒性实验测试基底对细胞的损伤程度,确定基底质量浓度为160 μg/mL。进一步利用CCK-8细胞毒性实验验证Cu2+对细胞的氧化损伤,证实经Cu2+诱导后细胞出现明显的损伤和死亡现象。最后,建立了Cu2+诱导的细胞氧化损伤模型,并获得不同条件下细胞所呈现的拉曼光谱,发现经氧化处理后,细胞受到不同程度的损伤,细胞内的糖类、核酸、脂质和蛋白质等物质均发生了一定程度的改变,对机体造成损伤。
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外来植物多花黑麦草的入侵对陕西、河南、江苏、四川等地的农业生产造成了严重危害。为构建多花黑麦草入侵风险预警,利用主成分分析模型和最大熵模型对多花黑麦草在入侵中国后的生态位分化及在中国的入侵阶段进行分析。结果表明,多花黑麦草在入侵我国后发生了显著的生态位漂移;相比于其原产地种群,多花黑麦草在中国的入侵种群生态位宽度更广,适应的气候区显著扩展;在当前气候条件下,中国南方大部分区域属于多花黑麦草的稳定入侵区,而北方和西部地区存在其局域适应区和潜在拓殖区。研究结果反映出多花黑麦草在我国东中部大部分地区具有较高的入侵潜力,也暗示了多花黑麦草较高的生态位进化能力可能是其在我国广泛入侵的重要原因。研究结果为开展多花黑麦草的防控和治理提供了重要研究基础。
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黑果枸杞富含花青素,是一种具有很高开发利用价值的药食同源植物。以黑果枸杞无菌苗的叶片为外植体诱导愈伤组织建立细胞悬浮体系,研究不同外源激素和温度对黑果枸杞悬浮细胞中花青素含量的影响。黑果枸杞愈伤组织诱导的最佳培养体系为WPM+0.5 mg/L激动素+2.0 mg/L 2,4-二氯苯氧乙酸+20.0 g/L蔗糖+6.0 g/L琼脂,悬浮细胞培养的最优体系为WPM+0.5 mg/L激动素+2.0 mg/L 2,4-二氯苯氧乙酸+0.01 mg/L萘乙酸+20.0 g/L蔗糖,其生长曲线呈“S”形,活细胞数量在悬浮培养第18天时达到峰值,为7.93×105个/mL。30 g/L蔗糖、200 mg/L茉莉酸甲酯、2 mg/L脱落酸及16 ℃单一处理均能显著促进悬浮细胞花青素产量的提升(P<0.05),2 mg/L脱落酸诱导效果最佳。在16 ℃和3种外源激素的复合处理下,200 mg/L茉莉酸甲酯+16 ℃的复合诱导处理能显著促进细胞花青素积累(P<0.05),含量是16 ℃单因素处理的1.13倍。研究结果为进一步优化黑果枸杞悬浮细胞培养体系、促进花青素积累奠定了基础。
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华南五针松(Pinus kwangtungensis)是一种较原始、较古老的单维管束植物,为国家二级重点保护野生植物,预测不同气候背景下华南五针松的分布变迁对其野生资源保护具有重要意义。基于现有的华南五针松分布点和气候数据,利用最大熵模型(MaxEnt)和ArcGIS软件预测当前和未来不同气候情景下的华南五针松适生区及未来变迁规律,并通过气候变量贡献值、置换重要性值及刀切法揭示影响华南五针松分布的主要气候因子。结果表明:模型模拟训练集和测试集的特征曲线下面积值(area under curve,AUC)均大于0.995,模拟结果可靠;最暖季度降水量是影响华南五针松分布的关键气候因子。当前时期,华南五针松适生区主要位于广东北部、广西以及贵州南部地区,占中国国土面积的17%。在未来不同气候背景下,华南五针松适生区的面积和分布发生显著改变,2041—2060年,其总适生区面积随着温室气体浓度的上升呈现先减少后增加的趋势;2061—2080年,其总适生区面积随温室气体浓度的上升而逐渐下降。基于以上研究结果,建议将广西除南部外的其他地区、广东西北部、贵州南部边缘等华南五针松的稳定适生区作为应对未来气候变化的重点保护区域,并对广西南部边缘、广东南部等区域进行优先保护。该研究结果可为华南五针松应对未来不同气候变化和迁地保护提供科学依据。
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近年来,以漂浮种群出现的铜藻金潮频繁暴发,其作为一种特殊的生物入侵现象,对海洋生态系统造成巨大负面影响。金潮暴发时,藻体于海水表面漂浮会接受更高的光强,但铜藻应对强光胁迫的光合响应机制尚不明确。设置低光(460 μmol/(m2·s))、中光(920 μmol/(m2·s))、高光(1 380 μmol/(m2·s))3个强光水平,探讨铜藻在强光胁迫下的光合响应及适应。结果显示,经120 min强光处理后,铜藻的光合效率显著降低,最大光化学量子产量(Fv/Fm)随光照时间和强度的增加逐渐下降,高光条件下Fv/Fm值最小。相应地,强光处理后,单位反应中心吸收、耗散的能量以及捕获用于还原质体醌A的能量均显著增加,电子传递受到抑制,低、中、高3个强光水平的最大相对电子传递速率(Rmax)较初始状态分别降低了28.83%、40.34%、54.14%。同时,铜藻通过提高光系统Ⅱ反应中心净关闭率、增强非光化学淬灭和提高类胡萝卜素含量来抵御高光胁迫。恢复弱光240 min后,3种光强处理下铜藻的Fv/Fm、Rmax和色素含量均有不同程度的恢复,且Fv/Fm和叶绿素a、叶绿素c、类胡萝卜素含量在低光处理组均恢复到初始值。以上结果说明,在不同强度的强光下,铜藻光合作用受到不同程度的胁迫,同时铜藻能通过多种光保护手段减轻胁迫,推测漂浮于海水表面的铜藻在中午受到强光胁迫后,可能经下午和晚上的弱光周期得到很大程度的恢复,使得铜藻能够适应漂浮生活并在其他条件适宜的情况下引起金潮暴发。研究结果为揭示铜藻金潮形成的生理生态机制提供了数据支持。
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宰后成熟是肉加工和储存过程中改善口感和品质的一种常用方法。通过对新疆山羊肉进行微观结构观察,测定硫代巴比妥酸反应物(thiobarbituric acid reactive substances,TBARS)含量及溶解度,提取羊肉肌原纤维蛋白并进行羰基含量、巯基含量、表面疏水性及FT-IR测定,探究新疆山羊肉在宰后4 ℃成熟48 h过程中肌肉纤维结构和氧化特性的变化。结果表明:羊肉后熟48 h过程中,肌肉纤维出现聚合、条块边缘变粗糙、纤维间距增大现象;TBARS值增幅达到47.8%;肌原纤维蛋白的溶解度下降,疏水性增加,其羰基含量显著上升、巯基含量下降。后熟0、12、24 h时,肌原纤维蛋白中α-螺旋、β-折叠、β-转角以及无规则卷曲结构平均所占比例分别为29%、19%、21%、31%;后熟48 h时无规则卷曲结构未被检出。研究结果反映出羊肉后熟过程中肌肉纤维条块在聚合后出现降解,后熟的前12 h含巯基蛋白质更容易被氧化,12 h后脂质氧化加速。研究结果为肉宰后成熟过程中从肌原纤维蛋白结构及氧化角度分析肉品质变化提供了理论依据。