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基于无机CsPbI2Br的碳基无空穴传输层钙钛矿太阳能电池(carbon based hole transport material free perovskite solar cells,C-PSCs)具有成本低、易制备和稳定性好等优点而受到广泛关注。研究了空气环境下制备高效稳定的平面异质结CsPbI2Br C-PSCs的2种制备工艺。首先,通过对反溶剂材料的种类及用量、钙钛矿前驱体溶液浓度等参数的优化,在反溶剂为800 μL、钙钛矿前驱体溶液浓度为1.2 mol/L的条件下,采用一步溶液法成功制备了光电转换效率为9.87%的CsPbI2Br C-PSCs。其次,为摆脱一步溶液法对有毒反溶剂的依赖,引入低温预退火工艺,通过对预退火时间及温度、钙钛矿前驱体溶液浓度等参数的优化,在空气环境下,预退火温度为80 ℃、钙钛矿前驱体溶液浓度为1.6 mol/L且未使用反溶剂的条件下获得了10.52%的最佳光电转化效率,同时CsPbI2Br钙钛矿的退火温度可降低至240 ℃,并且未封装的器件在空气环境下显示出了较好的稳定性。
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Pb基卤化物钙钛矿的环境毒性是阻碍钙钛矿光伏技术产业应用的重要因素。通过降低钙钛矿吸光层厚度来减少Pb的用量(即物理降铅)是降低铅基钙钛矿太阳能电池(perovskite solar cells,PSCs)环境毒性的重要方法,但吸光层厚度的降低将显著削弱电池的光捕获能力。通过调节Au@Ag@SiO2纳米棒等离子体粒子的共振吸收波长与钙钛矿吸收光谱进行匹配,并将其引入TiO2介孔层,利用金属等离子体粒子的局域表面等离子共振(localized surface plasmon resonance,LSPR)产生的陷光效应实现了薄吸光层PSCs对长波长可见光的强化利用。当吸光层厚度从常规720 nm大幅降低到260 nm时,薄吸光层PSCs的光电转换效率仅下降14.1%(效率从19.1%下降到16.4%),但电池的Pb用量减少了63.9%。研究表明,利用金属等离子体粒子的LSPR效应可大幅减少PSCs的铅含量并同时保持较高的光电转换效率。
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为简化工艺流程并提高器件效率,利用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)的自组装效应,制备了非富勒烯正置有机太阳能电池(organic solar cells, OSCs)的阴极界面层。相比传统的体异质结,通过顺序沉积法制备的准平面异质结活性层结构能更好地发挥PVP的自组装效应。通过接触角、原子力显微镜等表征PVP的自组装迁移方向及过程,并从器件的光强依赖关系分析了PVP影响器件效率的机理。结果表明:在基于准平面异质结构并以PM6:Y6为活性层的有机光伏器件中,引入PVP形成的自组装阴极界面层可使器件的光电转换效率高达11.32%,相比于参考器件其效率提高了25.5%。结果说明对于具有低沸点溶剂的有机太阳能电池,通过准平面异质结活性层结构和非共轭聚合物自组装电子传输层的结合,将获得简单且效率更高的制备工艺。
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无机CsPbX3钙钛矿材料由于其优异的光电性能、较宽的可调带隙及简单的制备工艺而得到广泛关注。溶液制备无机CsPbX3钙钛矿结晶速率过快,结晶质量不高,所获得的CsPbX3薄膜体相和表面存在大量的缺陷,严重影响了CsPbX3钙钛矿太阳电池(perovskite solar cells,PSCs)的效率和稳定性,因此需要调控CsPbX3薄膜的结晶过程,钝化其缺陷,以便获得高质量的钙钛矿薄膜和高效、稳定的无机CsPbX3 PSCs。近年来,前驱体工程已被证明是获得高质量钙钛矿薄膜的有效策略。该文对无机CsPbX3钙钛矿晶体结构、光电性能、制备方法及存在问题等方面进行概述,总结并讨论了基于前驱体工程制备高质量无机CsPbX3钙钛矿薄膜的4种主要方法,包括组分优化、添加剂策略、中间相调控、异质结构筑。其中,组分优化能够有效调控结晶速率和结晶路径;添加剂策略实现对不同类型缺陷的钝化;中间相调控是获得优良的表面形貌和高结晶度钙钛矿薄膜的关键策略;异质结构筑是抑制不利非辐射复合,提高钙钛矿稳定性的有效策略。最后,对无机CsPbX3 PSCs研究的发展趋势进行了展望,在未来应该深入探索CsPbX3钙钛矿薄膜结晶机理和缺陷钝化物理机制,以制备高质量钙钛矿薄膜,同时应致力于大面积器件和叠层电池的制备和开发,以实现更高的光电转换效率和商业化应用。
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缺陷调控是提高钙钛矿太阳能电池光电转换效率和稳定性的有效策略之一。通过功能添加剂可有效地钝化钙钛矿层缺陷,从而提高钙钛矿太阳能电池的性能。系统研究了六甲基磷酰胺(HMPA)对钙钛矿层中缺陷的钝化,通过HMPA与钙钛矿薄膜表面和内部未配位的Pb2+形成稳定络合物,从而控制钙钛矿晶粒的成核和生长速率,以促进高质量钙钛矿薄膜的形成。分析了HMPA添加量对钙钛矿薄膜和电池器件光电性能的影响,获得了光电转换效率为13.89%的器件,与未加入HMPA处理的器件相比较,器件的光电转换效率和稳定性都有所提高,该策略为制备高效稳定的碳基钙钛矿太阳能电池提供了参考。
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钠离子电池负极材料在充放电过程中存在体积变化较大,以及电极的导电率较低等问题。为进一步提高钠离子电池的性能,通过电化学沉积技术在酸处理后的商业碳布(carbon cloth,CC)上沉积了γ-FeOOH,得到了FeOOH和碳布的复合(CC-FeOOH)钠离子电池负极。结果表明:生长于碳布上的FeOOH呈现垂直交叉的纳米片结构,该结构有利于Na+在FeOOH纳米片之间快速穿梭。而碳布基底不仅增强了电极的导电性,还可防止充电和放电过程中FeOOH纳米片从电极的表面脱落。基于γ-FeOOH的纳米片形貌和碳布的良好导电性,电化学沉积3 h得到的CC-FeOOH-3h电极在0.1 A/g和1 A/g电流密度下循环100和500圈后比容量分别为684 mA·h/g和181 mA·h/g,即使在5 A/g的大电流密度下,电极依然保持了135 mA·h/g的比容量。所制备电极表现出高的比容量、长的循环寿命和良好的倍率性能,有望成为未来高性能钠离子电池负极候选材料。
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锂/钠离子电池用聚阴离子类柔性电极,由于具有较好的柔韧和延展性、高工作电位和框架型稳定结构等优势被广泛关注。根据所含过渡金属元素的种类将聚阴离子类柔性电极进行分类,从电极的制备方法和储能性能2个角度,对该类电极的发展历程和技术思路进行综述。在柔性电极制备方面,主要讨论了化学气相沉积法、静电纺丝法、溶剂热法和溶胶-凝胶法,讨论了不同方法对电极机械性能的影响。在储能性能方面,分析了比容量、工作电压、倍率性能和循环寿命4个指标,归纳了不同制备方法对储能性能的影响。对于高能量密度和长循环寿命的需求,指出了聚阴离子类柔性电极研发过程中存在能量密度不高、电化学性能优化不足和不统一的柔性评估标准等问题。
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为解决Ni3S2钠离子电池负极在循环过程中产生的体积膨胀、材料粉化及循环稳定性差的问题,以三维多孔镍为基底,通过控制水热时间调控了Ni3S2电极形貌,研究了不同微观形貌对其电化学性能的影响。结果表明:在短水热时间内,三维多孔Ni3S2电极趋向于生成纳米片阵列;随着水热时间的增加,纳米片逐渐卷曲为纳米管阵列,最终完全转变为纳米管阵列结构。纳米管阵列在循环过程中具有更稳定的结构,确保了电子和离子的高速传输。三维多孔Ni3S2纳米管阵列电极具有最优的长循环性能和倍率性能,在100 mA/g的电流密度下循环200次,比容量保持279.1 mA·h/g,保持率达到53.7%,远高于三维多孔Ni3S2纳米片阵列电极(26.6%)和三维多孔纳米片和纳米管复合形貌的Ni3S2电极(38.7%)。当电流密度增大到1.6 A/g时,三维多孔Ni3S2纳米管阵列电极仍可提供291.1 mA·h/g的比容量。
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以酚醛树脂为碳源,聚氨酯海绵为氮源和炭支撑骨架,通过KOH水溶液为活化致孔剂,采用一步法碳化、活化制备氮掺杂多孔炭(nitrogen-doped porous carbon,NPC)。研究了氮掺杂及KOH不同添加量对NPC结构和电容性能的影响。结果表明:NPC-2.0(KOH用量为2.0 g)具有较高的比表面积(1 195 m2/g)和孔体积(0.788 cm3/g)。在三电极体系中,0.2 A/g电流密度下,NPC-2.0比电容可达377 F/g,循环8 000次电容保持率仍具有96.8%。两电极体系中,NPC-2.0组装的对称电容器在功率密度为125 W/kg时,能量密度可达6.05 W·h/kg,且充放电10 000次后的电容保持率为96.0%。通过一步法原位氮掺杂所得NPC-2.0表现出良好的电容性能,且制备流程短,具有广阔的研发应用前景。
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为增强锂硫电池正极的电子传输能力并减小其电化学极化,采用静电纺丝、高温煅烧结合电沉积法制备了MoN单晶纳米纤维负载MoO2纳米片的异质复合材料。研究了MoN纳米纤维的相组成、形貌和结构特征,发现MoN单晶纳米纤维的形成是高温氮化和碳化反应共同作用的结果,并分析了可能的反应机制。进一步采用电沉积法在MoN单晶纳米纤维表面制备MoO2纳米片,通过调控电沉积时间,获得了不同MoO2负载量的MoN/MoO2复合材料,研究了MoN/MoO2异质复合材料对多硫化锂的催化转化能力。最后将催化性能优化的MoN/MoO2复合材料抽滤至聚丙烯隔膜表面作为改性隔膜组装锂硫电池。结果表明:组装的电池在0.2 C的放电倍率下可获得高达1 263 mA·h/g的初始容量,而当放电倍率为1 C时的初始放电容量为990 mA·h/g,经1 000次循环后仍可保持536 mA·h/g,对应于每圈容量衰减率仅为0.046%,说明MoN/MoO2修饰的功能化隔膜可有效提升锂硫电池的电化学性能。